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合成气制乙醇的催化反应机理

作者: 鑫源化工 编辑: 鑫源化工 来源: 鑫源化工 发布日期:2014-04-11
信息摘要:
多种助剂催化的铑系催化剂对CO加氢成乙醇的催化作用的研究具有重要的理论和实用意义,它关系到催化学科发展和煤,天然气资源优化利用.此体系是金属-助催剂(载体)强相互作用(SMSI)的典…

   多种助剂催化的铑系催化剂对CO加氢成乙醇的催化作用的研究具有重要的理论和实用意义,它关系到催化学科发展和煤、天然气资源优化利用。此体系是金属-助催剂(载体)强相互作用(SMSI)的典型。10多年来许多实验室对这种多相多步骤催化作用进行了大量研究,但未能完满弄清其机理。

  厦门大学蔡启瑞院士等组成的研究小组在国家自然科学基金(批准号:28791001)资助下,对这一体系的协同催化作用和反应机理,提出了新的见解:可变价的正离子(如Mn2+/3+/4+ ) 的作用是降低甲酰基中间态的生成能垒并促进甲酰基的加氢裂解,生成CH2;不变价的Li + 通过电荷-偶极相互作用,降低CH2与CO偶合成H2C=C=O中间态的能垒,后者再加氢成乙酰基和乙醇(乙醛)。该机理已为原位和离位化学捕获法、原位FTIR及同位素示踪等检测乙烯酮和甲酰基中间态的实验结果所证实,并为键级守恒法估算反应各步骤能垒和量化计算(DV- Xα-SCC法)亲氧离子(Mn2+)降低HC=O中间态生成能垒的结果所支持。
  此研究解决了合成气制乙醇催化作用中的争议问题,丰富了C1化学的基础理论。研究中提出的助催剂结合中间态比始态更重要的观点,对助催化剂的选择有重要的指导意义,为研制优良的乙醇合成铑基催化剂提供了科学依据,同时对开发研制非贵金属的合成气制乙醇催化剂也有重要的借鉴价值。
  此项成果获1994年度国家教委科学技术进步奖一等奖,1995年度国家自然科学奖三等奖。

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